Erdély legjelentősebb kézirat- és ősnyomtatvány-gyűjteménye, az UNESCO világörökségi javaslati listáján szerepel. Legértékesebb darabja a 9. századi Arany Kódex (Codex aureus), amely Máté és Márk evangéliumát őrzi, de megannyi középkori kézirat és kódex mellett itt található a harmadik (a Halotti beszéd és az Ómagyar Mária-siralom után), legrégebbi magyar nyelvemlék is, a Gyulafehérvári Sorok. Itt őrzik a Döbrentei-kódex eredetijét és a Batthyány-kódexet is. A román állam és a római katolikus egyház közötti, évek óta folyó restitúciós per miatt tulajdonjoga továbbra is vitatott.